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上海交大章俊良团队揭示醚类电解质作用锂介导氮还原新机制，助力高效合成氨
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近日，上海交大机械与动力工程学院燃料电池研究所章俊良课题组在Journal of the American Chemical Society上发表研究论文“Lithium-mediated ammonia electrosynthesis with ether-based electrolytes”，系统研究了以醚类作为电解质溶剂的锂介导合成氨路线。燃料电池研究所博士生蔡熙阳、尤佳彬，巴黎卓越工程师学院本科生黎兴典为论文的共同第一作者;章俊良教授、沈水云副教授和魏光华副教授为论文的通讯作者。
锂介导合成氨反应中溶剂的关键行为探究
氨是全球年产量排名第二的化工原料，被广泛运用于农业、工业、医药、新能源等领域。目前，人类生产生活所需要的氨主要通过哈伯反应在高温、高压下得到。针对哈伯反应当前存在的高能耗、高二氧化碳排放等问题，锂介导氮气还原反应为合成氨过程提供了新思路，即以电能替代传统热力学能，实现了常温常压下的固氮反应，故被认为是一种极具潜力的合成氨替代技术。然而，锂介导合成氨也面临着反应速率受限、副反应突出、氨产物分离困难等技术瓶颈，这些问题为电解液的进一步优化提出了新的挑战。
在上述背景下，论文揭示了醚类溶剂在锂介导合成氨反应中关键作用。通过电化学测试，结合分子动力学计算及物理化学表征，研究发现溶剂分子将主导电解液中的锂离子的溶剂化构型，并诱导电极表面形成不同组分和形貌特征的固体电解质界面膜，进而影响体系的导电性、副反应剧烈程度、氨产物分布和法拉第效率。同时，研究还在四氢呋喃溶剂中实现了58.5 ± 6.1%的高法拉第效率，并在二甲氧基乙烷溶剂中实现低极化，高稳定性的连续合成氨。这项工作拓展了锂介导合成氨体系中的溶剂选择，揭示了溶剂的关键作用，并为开发下一代溶剂指明了方向。
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